成立该中心的主要设想是集国内外从事低维物理和纳米科学及相关领域研究的一批华人青年物理学工作者，通过多学科的相互交叉、实验和理论的密切结合及优化合作，充分利用各个成员在实验和理论方面的优势，对量子物理及相关科学技术中的关键基础问题进行深入探讨和强力联合攻关，着眼于新的量子现象及物理概念的发掘与研究，同时为新颖功能材料和器件的发展以及相关技术的应用进行必须的基础知识的储备。中心的目标是成为该领域国际上公认的一流研究群体，提高我国在这些研究领域的科研水平和国际竞争力，为国内培养一批对科学具有浓厚兴趣和献身精神的青年学生。长远规划是做出具有原始创新的工作，培养出世界一流的研究人员。
成立该中心从而实现跨单位跨国间的强强联合想法是在中科院物理所王恩哥博士与美国橡树岭国家实验室张振宇博士的倡议下形成的，很快得到了中国科学院路甬祥院长和白春礼副院长的大力支持以及中心成员的积极响应。经过半年多的准备，在中国科学院各级领导的支持下，中国科学院国际量子结构中心于2000年10月26日正式成立。中科院副院长白春礼院士应邀成为中心的学术委员会委员，参加了典礼仪式并听取了部分学术报告。中心成立的当晚，路甬祥院长还接见了参加会议的中心成员，并与他们进行了亲切座谈，共同探讨了当前量子科学研究中的一些前沿问题，并且为中心的发展提出许多重要的指导和建议。
中心的核心成员由国内外共24名青年科学家组成。国内成员全部为“百人计划”、“长江学者”、“求是”基金和国家杰出青年基金获得者；国外成员在国际上大多数处在相关领域的学术领导地位，并绝大多数为海外杰出青年基金获得者。中心邀请包括诺贝尔物理学奖获得者美国普林斯顿大学崔琦教授在内的10余名国内外资深科学家组成的学术委员会对中心进行指导工作。